Application de la méthode Monte Carlo à l'étalonnage du spectromètre pour déterminer l'activité de surface des radionucléides déposés au sol
Résumé
Les résultats de l'étalonnage de l'efficacité et de la vérification de la méthode in situ avec l'application d'un spectromètre portable avec détecteur au germanium de haute pureté sont présentés. Les études menées montrent que l'étalonnage de l'efficacité du spectromètre avec l'utilisation de la méthode Monte Carlo peut être appliqué pour la mesure de l'activité de surface des radionucléides déposés sur le sol avec une incertitude ne dépassant pas 22%.
Mots clés : spectrométrie gamma in situ, radionucléides déposés au sol, méthode Monte Carlo, efficacité des détecteurs, MCC-MT
INTRODUCTION
L'un des objectifs clés de la réponse aux urgences radiologiques est de déterminer la composition en radionucléides des sols contaminés et l'activité de surface des radionucléides déposés pour comparaison avec les valeurs des niveaux d'intervention correspondants. C'est
nécessaires pour évaluer en temps opportun la situation radiologique et formuler des recommandations pour les mesures de protection appropriées [1].
La méthode d'échantillonnage suivie de la préparation des échantillons et de l'analyse spectrométrique dans les laboratoires d'analyse est traditionnelle pour examiner les zones contaminées par les radionucléides.
Cependant, pour les défis de réponse rapide aux urgences avec le rayonnement facteur, l'utilisation de la spectrométrie gamma in-situ est plus rationnelle.
Il existe de nombreux travaux [2–4] où l'utilisation de la spectrométrie gamma in-situ permet de sonder des zones contaminées.
Le but de ce travail était de réaliser l'étalonnage et le test d'efficacité de la méthode in situ par l'exemple d'un spectromètre à semi-conducteur portable avec détecteur en germanium de haute pureté (HPGe).
La géométrie est la suivante : l'embout du détecteur semi-conducteur est orienté vers le bas et situé à une altitude de 1 m de la surface du sol [1]. En réalité, le spectre obtenu à une telle géométrie contient des informations sur la contamination radioactive dans une zone de l'ordre d'une centaine de mètres carrés (~100 m2) et de plusieurs dizaines de centimètres de profondeur (~30 cm). Cette disposition du détecteur permet de moyenner la non-uniformité locale de la répartition des radionucléides le long de la surface du sol.
Le spectromètre utilisé pour les mesures in situ doit être précalibré ; cela permet de mesurer à la fois l'activité de surface des retombées récentes avec une composition en radionucléides inconnue au préalable et l'activité des retombées anciennes en tenant compte de leur migration dans le sol.
EXPÉRIMENTAL
Ces dernières années, le niveau des exigences métrologiques sur l'étalonnage des équipements détectant des rayonnements de nature différente a augmenté de façon significative. Si, pour une raison quelconque, les méthodes d'étalonnage expérimentales ne peuvent pas répondre entièrement à ces exigences, le les métrologues doivent appliquer les techniques de calcul pour l'étalonnage de tels systèmes, en particulier, pour déterminer l'efficacité de détecteurs à scintillation gamma ou à semi-conducteur. Actuellement, dans tous les principaux centres métrologiques nationaux, pour calculer la fonction de réponse et déterminer l'efficacité de l'enregistrement des détecteurs, la méthode de simulation de Monte Carlo (MCM) basée sur la modélisation aléatoire des trajectoires et le traçage ultérieur du devenir de chaque quantum ou particule avant son l'absorption totale est utilisée. Pour implémenter la MCM sur des ordinateurs personnels, différents logiciels ont été développés (GEANT4 et autres) [5]. Les données initiales pour le MCM sont les données expérimentales
la géométrie, les caractéristiques des matériaux de construction des détecteurs et la nature du rayonnement. Tous les programmes utilisent dans les calculs les bases de données nucléaires pour les sections efficaces des processus et les schémas de désintégration nucléaire. Tous les logiciels répertoriés ont été testés à plusieurs reprises et
prouvé par des expériences. Selon les estimations, la précision de l'étalonnage du détecteur et l'efficacité de la détection des rayons gamma à l'aide du MCM sont actuellement en concurrence avec la précision de l'étalonnage obtenue expérimentalement.
Le programme MCC-MT développé à l'Université polytechnique de Saint-Pétersbourg [6] pour modéliser les processus de transport et d'enregistrement des rayonnements ionisants prend en compte la sommation en cascade des quanta gamma [6]. Il représente un code informatique tridimensionnel et permet de calculer la fonction de réponse des détecteurs les plus utilisés irradiés par diverses sources de photons ou d'électrons (positons) dans la gamme d'énergie de 1 keV à 10 MeV.
Le programme MCC-MT permet de simplifier considérablement la résolution de problèmes pratiques de développement, d'optimisation et de calibration des systèmes de détection de rayonnements ionisants.
La principale caractéristique du logiciel est la combinaison de la précision de la résultats avec une facilité d'utilisation et une grande disponibilité pour résoudre des problèmes pratiques. L'utilisation de ce logiciel permet d'optimiser et d'améliorer les paramètres des différents dispositifs de détection des rayonnements utilisés dans l'industrie nucléaire et les systèmes de surveillance de l'environnement radiatif. L'une des caractéristiques importantes du MCC-MT est l'interface utilisateur développée qui permet à un opérateur familiarisé avec le travail de l'environnement Windows standard de créer des objets géométriques tridimensionnels complexes. L'opérateur peut définir les propriétés des matériaux pertinents pour les objets, les identifier, spécifier les propriétés des détecteurs, définir l'exposition souhaitée et connecter différentes sources de rayonnement avec la possibilité de prendre en compte les processus en cascade. Les données de calcul sont affichées sous la forme d'un spectre d'énergie absorbée par le détecteur donné et à l'aide de modules logiciels spéciaux peuvent être facilement converties en une fonction de réponse du détecteur tenant compte de sa résolution en énergie.
Il est à noter que, dans la réalisation de mesures spectrométriques gamma in-situ, les techniques expérimentales d'étalonnage peuvent se heurter à diverses difficultés : volumes importants de substance émettrice, sources de rayonnements spécifiques ou de courte durée, répartition inégale des radionucléides dans l'épaisseur du litage, etc. Pour cette raison, la modélisation à l'aide de MCM a été utilisée pour déterminer l'efficacité d'un détecteur, à savoir le programme MCC-MT .
Nous avons utilisé un spectromètre à semi-conducteur GR3019 HPGe de type coaxial (Canberra Industries). L'efficacité du détecteur par rapport à l'efficacité d'un détecteur cristallin à base de NaI(Tl) d'une taille de 3''x3'' est de 30 %. La résolution énergétique d'un détecteur à semi-conducteur à une énergie de rayonnement de 661,7 keV est de 0,2 %.
RÉSULTATS
Le modèle d'un détecteur HPGe a été créé, et les spectres MCM des sources ponctuelles ont été calculés, ainsi que les spectres de distribution de surface et de masse des radionucléides. De plus, l'efficacité de détection correspondante en fonction de l'énergie des quanta gamma a été tracée. L'adéquation du modèle a été testée en laboratoire à l'aide de sources ponctuelles de référence (RPS), de sources volumétriques de référence (RVS) et d'échantillons de sol prélevés dans des zones contaminées.
Les spectres RPS et RVS de sources ponctuelles avec des radionucléides Cs-137, Co-60 et Eu-152 ont été mesurés à une distance de 10 cm le long de l'axe de la face d'extrémité du détecteur. L'activité de la source de radionucléide Cs-137 était de 4830 Bq, UA = 1,7% au 23 juillet 2014. L'activité de la source de radionucléide Co-60 était de 5472 Bq, UA = 1,8% à la même date.
La figure 1 montre le modèle du détecteur GR3019 créé à l'aide de MCC-MT . Les spectres des sources ponctuelles des radionucléides Cs-137 et Co-60 à une distance de 10 cm le long de l'axe de l'embout du bloc détecteur ont été calculés à l'aide de ce modèle.
Le tableau 1 montre les résultats des efficacités d'étalonnage expérimentales et théoriques (calculées) du RPS situé à une distance de 10 cm le long de l'axe du capuchon d'extrémité du détecteur. L'expression pour l'évaluation de l'efficacité expérimentale et calculée de l'enregistrement a la forme [7]
où N(E) est le taux de comptage des impulsions enregistrées dans le photopic d'énergie avec la déduction du signal de fond, count/s ; А est l'activité de la source à la date de mesure, Bq ; et Iγ est le rendement quantique des photons d'énergie .
Ainsi, la dépendance énergétique de l'efficacité de détection aux pics de pleine énergie du rayonnement gamma de la source ponctuelle avec une géométrie RPS située à une distance de 10 cm le long de l'axe de la surface d'extrémité du détecteur GR3019 HP Ge peut être obtenue sur le base du spectre calculé dans la gamme d'énergie des quanta gamma qui nous intéresse. Dans ce travail, les valeurs d'efficacité estimées sont obtenues dans l'intervalle de 20 à 1450 keV. Lors de la simulation des spectres de contamination de surface, nous avons utilisé les spectres RVS avec les radionucléides Eu-152 + Eu-154 réalisés sous forme de plaques laminées de dimensions 10 × 10 cm, à la surface desquelles une solution de radionucléide a été uniformément déposée. Chaque plaque avait une activité de 7300 Bq le 5 septembre, 2014, UC = 10 % (k = 2).
Pour obtenir les spectres de modélisation par MCC-MT , deux types de modèles ont été utilisés à condition que la composition en radionucléides soit inconnue au préalable : les retombées récentes de surface et les retombées anciennes avec migration des radionucléides dans le sol.
Le tableau 2 présente les résultats des calculs de la contamination superficielle récente par le radionucléide Eu-152 sur une surface de 186 × 258 cm. La différence entre le rendement expérimental et calculé pour différentes énergies varie de 1% (ligne Eu-152 à 444 keV) à 22% (ligne 411,1 keV). Ceci est dû à la simplification du modèle, à des statistiques médiocres, aux erreurs d'étalonnage du RVS et à la présence d'impuretés du radionucléide Eu-154 dans le RVS.
Dans [1], l'efficacité de détection aux pics d'absorption totale des quanta gamma en fonction de l'énergie a été calculé. Il correspond à des quanta gamma avec des énergies de 50 à 1450 keV et une géométrie de contamination récente sur une surface de 100 m² :
où est l'efficacité de l'enregistrement ; E est l'énergie du quantum gamma en keV ; et Ai sont les coefficients du polynôme : A0=4,553, A1=–26,114, A2=15,037, A3=–4,126, A4=0,601, A5=–0,045, A6 =0,001.
L'efficacité de détection aux pics d'absorption totale du rayonnement gamma en fonction de l'énergie a été calculée pour le géométrie de la contamination de surface ancienne et quanta gamma avec des énergies de 50 à 1450 keV dans des conditions de répartition uniforme des radionucléides sur l'épaisseur du litage de 20 cm sur une surface de 100 m². Le sol a été modélisé comme du sable de quartz avec une densité de 1,7 g/cm3.
La dépendance énergétique de l'efficacité de détection peut être exprimée par la formule (2) avec les coefficients polynomiaux A0=–312.183, A1=318.264, A2=‒143.207, A3=34.761, A4=–4.774, A5=0.350, A6=–0.011 .
Pour évaluer l'incertitude de la méthode in situ dans des conditions de contamination de surface à long terme liée à la non-uniformité de distribution des radionucléides sur la surface, les données sur la distribution de l'activité à travers la profondeur recueillies dans le sol dans les zones contaminées ont été utilisées.
Le tableau 3 montre la distribution de l'activité en profondeur dans les échantillons de sol extraits. Trois points d'échantillonnage de sol représentatifs ont été localisés sur une superficie inférieure à 100 m².
Les activités spécifiques du radionucléide Cs-137 ont été déterminées avec une plus grande incertitude mais inférieure à 30 %.
En effectuant des mesures de spectrométrie gamma in-situ lorsque le détecteur est situé à une hauteur de 1 m au-dessus du sol, il y a moyennage de la non-uniformité locale de distribution des radionucléides à la surface du sol. Dans notre cas, l'irrégularité de la distribution de l'activité a été déterminée dans trois échantillons de sol.
Les spectres calculés des quanta gamma avec des énergies de 50 à 1450 keV ont été obtenus pour trois couches de sol sur une surface de 100 m². Le sol a été modélisé comme du sable de quartz avec une densité de 1,7 g/cm3. L'activité de la source conditionnelle (une couche dans ce cas) est de 1000 Bq. La probabilité du rendement en quanta gamma par désintégration de la source conditionnelle est de 100 %.
Figure 1
Figure 2
La figure 2 montre l'efficacité de l'enregistrement des quanta gamma aux pics d'absorption totale en fonction de l'énergie pour la géométrie de la vieille contamination de surface pour les quanta gamma avec des énergies de 50-1450 keV dans la condition de non uniforme répartition des radionucléides en profondeur sur une surface de 100 m² (en correspondance avec le tableau 3). Comme on peut le voir sur la figure 2, les courbes de rendement diffèrent les unes des autres de pas plus de 10 % dans toute la gamme d'énergies de 50 à 1500 keV. Ce fait peut être mis à la base de la conclusion que la distinction d'une non-uniformité de distribution des radionucléides sur la profondeur d'un point à un autre pour un même site de mesure contribue à 10 % à l'incertitude des résultats de mesure.
CONCLUSIONS
Nous avons créé le modèle d'un détecteur et calculé les spectres des sources ponctuelles, ainsi que les distributions de surface et de masse des radionucléides. L'adéquation du modèle a été testée en laboratoire à l'aide de RPS et RVS et des échantillons de sol prélevés dans des zones contaminées par la radioactivité.
Les études menées ont montré que, en utilisant le MCC-MT , l'étalonnage de l'efficacité du spectromètre lors de l'enregistrement de quanta gamma avec des énergies de 50 à 1500 keV peut être utilisé avec succès dans les mesures de l'activité des radionucléides dans les conditions d'occurrence naturelle avec une incertitude de pas plus de 22%.
On peut également conclure que l'utilisation de logiciels basés sur la méthode de simulation Monte Carlo permet de réduire les dépenses d'acquisition des mesures d'activité. Cela permettra d'effectuer l'étalonnage de diverses installations spectrométriques de mesures (par exemple, en pas plus d'une heure dans la géométrie d'une source ponctuelle).
